Im Rahmen der Arbeit wurde ein optisches Raster-Nahfeld-Mikroskop entwickelt, das Messungen unter Ultrahochvakuum, starken Magnetfeldern und tiefen Temperaturen ermoglicht. Das Mikroskop ermoglicht sowohl Kraftmikroskopie mittels Scherkraftdetektion als auch Nahfeld und Fernfeld-Untersuchungen im sichtbaren spektralem Bereich. Zusätzlich wird durch ein angekoppeltes Spektrometer (mit einer Stickstoff gekühlten CCD-Kamera) das Spektroskopieren einzelner Positionen auf der Probenoberfläche ermoglicht. Aufgrund seiner guten Abbildungseigenschaften bei tiefen Temperaturen, wird zum Beleuchten eines kleinen Spots (≈ 0.73·λ) auf der Probe ein Parabolspiegel mit hoher numerischer Apertur (NA ≈ 1) verwendet. Zusätzlich wird der Spiegel zum Einsammeln des von der Probe gestreuten oder emittierten Lichts verwendet. Zur in situ Grobpositionierung der Probe und Annäherung der Sonde an die Probenoberfläche wurden Schrittmotoren aufgebaut. Um eine lineare und reproduzierbare Feinpositionierung der Probe zu ermoglichen, wurde in Zusammenarbeit mit der Firma Physik Instrumente,Waldbronn, eine geregelte Dreiachsen-Rastereinheit entwickelt, die bei kryogenen Temperaturen (8,5 K) einen Verstellbereich von 27 µm in lateraler und 2 µm in horizontaler Richtung ermoglicht. Mit dem Mikroskop wurde das Temperaturverhalten von Rhodamin 6G Molekülen, die an Silber-Kolloiden adsorbiert sind, im Bereich von Raumtemperatur bis zu 8,5K untersucht. In diesem Temperaturbereich wurden Raman-Spektren im Bereich von 300 cm −1 bis 3000 cm −1 aufgenommen. Die Anregung der Moleküle erfolgte bei den Experimenten sowohl durch eine Nahfeldsonde, als auch durch einen fokussierten Laserspot im konfokalen Betrieb. Viele der beobachteten Linien der Spektren konnten in Verbindung mit der Struktur der Moleküle gebracht werden. In Fernfeldmessungen wurden zeitliche spektrale Serien mit einer Integrationszeit von 1 s aufgenommen. Die Spektren zeigen ein Blinken der integralen Intensität bei 77K und konnen daher als Indikator für die Detektion einzelner Moleküle gelten.

Within the frame of this work a scanning near-field optical microscope (SNOM) for investigations under ultrahigh vacuum conditions, strong magnetic fields and cryogenic temperatures was developed. The microscope offers force microscopy with shear-force detection as well as near-field and confocal investigations in the visible spectral region. A spectrograph with a liquid nitrogen cooled CCD-camera is attached to the optics allowing spectroscopic experiments on specific positions on the sample surface. Due to its suitability for cryogenic experiments in vacuum environment, a parabolic mirror with a high Numerical Aperture (NA ≈ 1) is used for illumination of a small spot (≈ 0.73 ·λ) on the sample surface. The mirror is also used for collecting of the scattered or emitted radiation. For coarse positioning of the sample and the approach of the tip, stepper motors were built. In cooperation with Physik Instrumente, Waldbronn, a 3-axis scanning stage was developed to ensure a linearized and reproducible fine positioning of the sample. The stage offers a scan range of 27 µm in x- and y-direction and 2 µm in z-direction at cryogenic temperatures (8.5 K). As an application of the microscope, the temperature dependence of the optical response from Rhodamine 6G (R6G) dye molecules dispersed on silver nano-particles or nano clusters were investigated. For optical excitation of the molecules, either an aperture probe or a focused laser spot in confocal arrangement were employed. Raman spectra were recorded in the wave number range between 300 cm −1 and 3000 cm −1 at room temperature down to 8.5 K. Many of the observed Raman lines can be associated with the structure of the adsorbed molecule. Intensity fluctuations in spectral sequences were observed in the confocal arrangement down to 77K indicating a single-molecule detection sensitivity of the apparatus.