Die im Rahmen dieser Arbeit präsentierte Methodik basiert auf dem Vergleich der Anteile der bei Laser-SNMS-Analysen durch verschiedene photoinduzierte Ionenbildungsprozesse (nichtresonante / resonante Nachionisierung, Photofragmentierung) generierten monoatomaren Ionen eines Elements. Dieser Vergleich wird zur Charakterisierung der Zusammensetzung des von Festkörperoberflächen unter Ionenbeschuss emittierten Sekundärteilchenflusses des entsprechenden Elements herangezogen. Die Kombination eines Excimer- und eines resonant abstimmbaren Farbstofflasersystems ermöglicht einen direkten Vergleich der durch verschiedene Ionenbildungsprozesse generierten Signalanteile und erschließt zusätzliche Ionenbildungsmechanismen. Exemplarisch wurde für die Elemente Bor, Eisen und Gadolinium gezeigt, dass Änderungen der chemischen Umgebung auf der Probenoberfläche, z. B. durch Sauerstoff, deutliche Verschiebungen zwischen atomarem und molekularem Sekundärteilchenflussanteil zur Folge haben können.